Shulan Ma, Lu Huang, Lijiao Ma, Yurina Shim, Saiful M. Islam, Pengli Wang, Li-Dong Zhao, Shichao Wang, Genban Sun, Xiaojing Yang, Mercouri G. Kanatzidis,* Efficient Uranium Capture by Polysulfide/Layered Double Hydroxide Composites, J. Am. Chem. Soc. 2015, 137(10), 3670-3677.

内容简介：

为开发高效U吸附剂，本工作制备了S_x-LDH复合材料(LDH为层状双金属氢氧化物，层板离子为镁铝离子，[S_x]²⁻为多硫化物，x = 2, 4)，发现其对多种水体系(包括海水)中铀酰离子UO₂²⁺显示出色的吸附能力。此S_x-LDH材料对U具有大的吸附量(q_m = 330 mg/g)、高的分配系数K_d值(10⁴−10⁶ mL/g)以及很好的去除率 (1-100 ppm水溶液中去除率 > 95%, ppb级海水中去除率为∼80%)。S_x-LDH能从较高浓度(ppm)和极低浓度(ppb)含U水体系中快速、有效捕捉UO₂²⁺，K_d^U值达3.4×10⁶ mL/g，值是目前见报道的最大值。在高浓度竞争离子如Ca²⁺或Na⁺存在时，S_x-LDH对UO₂²⁺仍具有很高选择性。吸附后样品结构结构研究发现，U浓度较低时，[S_x]²⁻与UO₂²⁺在LDH层间形成阴离子型配合物；U浓度高时, [S_x]²⁻与UO₂²⁺结合生成中性盐UO₂S₄并移出LDH层外，此时为补偿层板电荷NO₃ˉ进入层间形成NO₃-LDH；高浓度的Clˉ存在时、由于Clˉ与层板的高亲和力会取代[S_x]²⁻插入LDH层间形成Cl-LDH。此结构信息丰富了LDH插层化学与多硫化物配位化学内容。此类S_x-LDH吸附剂因其具有的低成本、环境安全性优点和优越的铀提取能力，在核废料中铀捕获及海水中铀提取方面具重要应用潜力。