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吴立明老师与陈玲老师Angew. Chem. Int. Ed. 论文介绍

发布时间: 2023-02-04  浏览次数:



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AZnP3O9新颖磷酸盐玻璃揭示转变弛豫温度的微观结构起源

玻璃在日常生活和工业生产和中具有重要应用如传统的玻璃窗、用于耐磨涂层的金属玻璃以及分子药物玻璃等等。但玻璃材料结构复杂长程无序,弛豫热力学和动力学微观结构起源也因此不甚清晰

玻璃转变弛豫温度Tf是重要的热力学概念,用于解释玻璃弛豫、玻璃转变与玻璃态但其微观结构起源,仍不清楚,鲜有研究Tf温度下,玻璃显示平衡态性能液体结构冻结;该温度可甄别玻璃的稳定性解释玻璃转变过程中的焓弛豫和焓回复表征玻璃的热力学脆性。一些金属玻璃Tf还与屈服应变和硬度正相关玻璃通常继承某些晶态短程序,然而如何定量鉴别这些短程序以及微观结构与弛豫热力学间的关联仍有待探究

永利欢乐娱人城吴立明教授和陈玲教授近期发现一些新颖的磷酸盐,单氟磷酸盐晶体表现出优秀的非线性光学性能J. Am. Chem. Soc. 2018, 140, 140822019, 141, 80932020, 142, 64232021, 143, 3647Angew. Chem. Int. Ed. 2021, 60, 25063Chem. Mater. 2018, 140, 140822022, 34, 1976Materials Today Physics, 2023, ASAP。但是磷酸盐熔体通常结晶困难易玻璃化,物相分析和结构表征难以进行在本工作中,永利欢乐娱人城吴立明教授和陈玲教授燕山大学王利民教授合作,通过熔融淬火的方法,利用六方KZnP3O9以及正交RbZnP3O9晶体,分别制备了新颖的AZnP3O9玻璃(A = K, Rb)这两例罕见的晶体-玻璃对,由于化学组成相同,因此,AZnP3O9玻璃短程序结构研究得以深入。拉曼、核磁以及对关联函数(PDF)研究证实了AZnP3O9晶体-玻璃之间存在不同程度的短程序5Å范围内相似性。他们定义了新参数:d = nglass/ncrynPDF峰数目)。利用该参数,定量鉴别玻璃从晶体结构上获得的短程序结构继承度他们还发现d参数具有一定的普适性,能定描述其他24种见诸报道的玻璃体系,如硅酸盐玻璃硼酸盐玻璃、金属玻璃、有机玻璃以及有机无机杂化玻璃等。其KZnP3O9玻璃dPDF峰数目均最大表明该玻璃完全继承了晶体结构的范围内短程序进一步地,他们发现KZnP3O9玻璃相较RbZnP3O9玻璃d值减小,一些关键的热力学参数归一化玻璃态假想温度弛豫区冷却Tf差值以及其弛豫对称性ψrex)等均增加;这种负相关关系揭示了原子尺度假想温度的微观结构起源,这在该领域尚属首次

该工作最近被《德国应用化学》杂志Angew. Chem. Int. Ed.接收发表, https://doi.org/10.1002/anie.202218666. 永利欢乐娱人城永利欢乐娱人城、永利欢乐娱人城珠海校区先进材料研究中心为该工作第一完成单位,第一作者为永利欢乐娱人城珠海博士后徐迪博士通讯作者为吴立明教授陈玲教授王利民教授。该工作合作者还包括中科院上海先进研究院林鹤研究员。该研究得到国家自然科学基金重大项目、北京市重点实验室、北京市自然科学基金等资金的资助,特此感谢。


 
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