拓扑绝缘体作为一种新兴的量子材料,其内部具有绝缘特性,但表面导电。这些材料的表面态受到材料拓扑特性的保护,从而产生独特的电子行为,可以抵抗材料中的杂质或缺陷等扰动。因此,这类材料在电子器件、自旋器件和量子计算等领域有极大应用潜力,但很大程度上受拓扑表面态载流子动力学的影响。近年来,虽然实验上采用超快光谱技术研究了这类材料的载流子动力学,但是缺乏相关的理论研究,导致这些动力学过程的内在机制仍未被充分理解。
鉴于此,永利欢乐娱人城龙闰教授和方维海院士课题组近期针对拓扑绝缘体Bi2Te3开展了自旋绝热表象下非绝热动力学的系统研究,详细探讨了电-声耦合和自旋-声子耦合对Bi2Te3的温度依赖载流子动力学的贡献。
Bi2Te3是一种三维拓扑绝缘体,拓扑表面态在Γ点形成了狄拉克锥。狄拉克锥横穿费米能级,这使Bi2Te3内部绝缘,表面导电。这些拓扑表面态源于强的自旋-轨道耦合和量子霍尔效应,其特点是表面电子的自旋和动量之间存在锁定关系,即相反自旋极化的电子在表面上反向传播。这一特点保证了Bi2Te3表面稳定的自旋流和较长的自旋寿命。
考虑到拓扑表面态的特殊电子结构,我们研究了50 K和300 K下自旋和电荷经由体电子态路径和表面电子态路径的弛豫动力学。计算结果表明,体电子态路径的电子态间存在较大的能隙和较弱的自旋极化,导致电-声耦合主导载流子的弛豫过程,弛豫速率与温度正相关。相反地,表面电子态路径的电子态间有较小的能隙和较强的自旋极化,因此,载流子的再激发和自旋-声子耦合支配载流子弛豫过程,且载流子弛豫速率随温度升高而变慢(图1a)。
Bi2Te3属六方晶系,其第一布里渊区在xy平面的投影为正六边形(图1b插图)。在理想状态下,拓扑表面态的自旋向量与动量方向应保持垂直关系,S(图1b)和T(图1c)点拓扑表面态的自旋-向量锁定要求动量方向(Γ→K方向,与x轴夹角为60°)与自旋向量方向相互垂直,即自旋向量角度θ应锁定在-30°(图1b插图橙色箭头为S点自旋向量方向,T点与S点自旋向量方向相同,在图中略去)。此时,表面态载流子的背散射被抑制,有助于提高自旋寿命。
研究表明,低温50K时,θ锁定在-30°,说明S和T点自旋-动量锁定相对较好(图1b和1c),背散射被抑制。温度升高到300 K时,自旋-声子耦合增强,θ劈裂为三个峰,主峰落在-26°,两个从峰分布在-65°和-49°,表明拓扑表面态的自旋-动量锁定被破坏,背散射易于发生,即Bi2Te3的载流子可能会在单个表面的狄拉克锥上快速发生自旋弛豫,降低自旋器件在室温下的性能。
图1. (a) Bi2Te3载流子动力学模型,橙色箭头代表体路径,蓝色箭头代表表面路径。(b) 和(c) 分别为S点和T点自旋向量方向θ的统计分布图。
相关研究工作“Electron– versus Spin–Phonon Coupling Governs the Temperature-Dependent Carrier Dynamics in the Topological Insulator Bi2Te3”近期发表于《美国化学学会会刊》 (J. Am. Chem. Soc. 2023, 145, https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c10561),并被JACS选为spotlight。